Oddlen jadern spektroskopie stav jadern fyziky Akademie vd

Oddělení jaderné spektroskopie, Ústav jaderné fyziky, Akademie věd České republiky Katedra jaderných reaktorů, Fakulta jaderná a fyzikálně inženýrská, České vysoké učení technické v Praze Experimentální studium produkce a transportu neutronů pro ADTT Ondřej Svoboda Školitel: RNDr. Vladimír Wagner, CSc. obhajoba disertační práce

Cíle disertační práce • připravit, provést a vyhodnotit 1. 6 Ge. V a 2. 52 Ge. V deuteronový experiment na sestavě E+T • dále studovat a aplikovat spektroskopické korekce • změřit intensity, polohy a profily svazků • porovnat experimentální výsledky v rámci jednoho experimentu, mezi deuteronovými experimenty i s předchozími protonovými experimenty • provést MCNPX simulace deuteronových experimentů, porovnat jejich výsledky s experimentem • připravit, provést a vyhodnotit měření účinných průřezů v TSL Uppsala a ÚJF Řež 2

Projekt „Energy & Transmutation of Radioactive Waste“ Gamma - 2 Ezhik SÚJV Dubna, Rusko Gamma - 3 Energy + Transmutation Kvinta 3

Setup Energie + Transmutace 4

Aktivační detektory - (n, xn) reakce Reakce E prahová [Me. V] Poločas rozpadu 197 Au (n, 2 n) 196 Au 8. 1 6. 183 d 197 Au (n, 3 n) 195 Au 14. 8 186. 1 d 197 Au (n, 4 n) 194 Au 23. 2 38. 02 h 197 Au (n, 5 n) 193 Au 30. 2 17. 65 h 197 Au (n, 6 n) 192 Au 38. 9 4. 94 h 197 Au (n, 7 n) 191 Au 45. 7 3. 18 h Al Au Bi Co In Ta 5

Výtěžky (n, xn) a (n, g) reakcí na Au a Al Podélný směr, 3 cm od osy terče Radiální směr, první mezera 6

Příklad výsledků E+T experimentů Spektrální index 192 Au/196 Au 1, 6 Ge. V d experiment Srovnání výtěžků protonových a deuteronových experimentů 7

MCNPX simulace – neutronové spektrum Použitá verze MCNPX 2. 7. a, INCL 4/ABLA 8

Porovnání exp/sim z protonových a deuteronových ozařování 9

Měření účinných průřezů použitých (n, xn) reakcí 10

Motivace pro měření účinných průřezů (n, xn) reakcí 11

Požadavky na měření účinných průřezů Požadavky pro použití aktivační metody měření: • vysokoenergetický neutronový zdroj s dobrou intensitou • (quasi)monoenergetické neutrony s dobře známým spektrem • čisté monoisotopické vzorky • dobré spektroskopické vybavení: stíněné HPGe detektory • znalost potřebných korekcí – na fluktuaci svazku, samoabsorpci, nebodové zářiče… Studované (mono)isotopické materiály: Ve všech ozařováních: Al, Au, Bi, I, In, Ta V některých ozařováních: Co, Cu, Fe, Mg, Ni, Y, Zn 12

TSL Uppsala Švédsko Cyklotron 15 – 180 Me. V Blue hall: kvasi-monoenergetický neutronový zdroj založený na reakci 7 Li(p, n)7 Be 13

Cyklotron v ÚJF Řež • Protony 18 – 37 Me. V na 7 Li terči • Vysoké intenzity neutronů: 108 cm-2 s-1 • Dobře vybavená spektroskopická laboratoř (OJS - ÚJF) Beam-line Grafitový stopper Vzorky Li-terč 14

Neutronová spektra z p/Li zdroje v ÚJF Řež Nejistota v určení spektra – 10% 15

Odečtení neutronového pozadí • pro výpočet účinného průřezu jsem použil deterministický kód TALYS 1. 0 a 1. 2 • data z TALYSu jsou v dobré shodě s daty v EXFOR • za použití neutronového spektra jsem vypočetl poměr mezi produkcí v neutronovém píku a celkovou produkcí • s tímto poměrem jsem přenásobil výtěžky pro odečtení pozadí 16

Výsledky pro reakci 197 Au(n, 2 n)196 Au 17

Příklad 209 Bi(n, xn) výsledků Bi změřeno až do 200 Bi 18

Závěr • měřil jsem produkci a transport vysokoenergetických neutronů v sestavě olověného terče a uranového blanketu • sledoval prahové reakce na Au, Bi, I, In a Ta až do (n, 8 n) • naměřená data jsem porovnal s předchozími experimenty a se simulacemi, jež jsem provedl v MCNPX • změřil jsem účinné průřezy prahových reakcí aktivačních detektorů pro energie 17, 22, 47 a 94 Me. V • výsledky měření účinných průřezů souhlasí s daty v databázi EXFOR, nové hodnoty již byly publikovány a v brzké době budou dostupné přes EXFOR • na výsledky mé práce navazuje Ph. D studium Jitky Vrzalové (měření účinných průřezů) a Martina Suchopára (E&T RAW) 19

Poděkování Tato práce byla finančně podpořena z následujících grantů: GA ASCR K 2067107 GACR 202/03/H 043 EFNUDAT CTU 0808214 F 4 E-2008 -GRT-014. Děkuji Vám za pozornost. . . 20

Otázky oponentů – Ing. Miloslav Hron, CSc. 1) Bylo by vhodné, kdyby autor při obhajobě uvedl výhody a nevýhody transmutačních systémů – reaktorů řízených urychlovačem. 2) Další otázkou na dizertanta je použitá hustota uranu 19. 05 g/cm 3 někdy se v literatuře uvádí např. 18. 95 g/cm 3 apod. 3) Jak se díváte na možnost využití kapalného jaderného paliva (např. na bázi roztavených fluoridů) pro systémy ADTT? 4) Co můžete říci o použití okénka, aby bylo zajištěno vakuum urychlovače v případě Vašeho experimentu a finálního výkonového ADTT systému. 21

Odpověď ad 1) – výhody a nevýhody ADS Výhody ADS - podkritický systém principiálně vylučuje možnost nekontrolovatelného rozvoje štěpné řetězové reakce - vydatností zdroje lze pružně kompenzovat vyhořívání aktinidů v intervalech kvazikontinuálního přepracování - výkon lze regulovat (nastavit) intenzitou svazku protonů Nevýhody ADS - vysoké investiční náklady na stavbu urychlovače, nákladný provoz a údržba - inovativní koncepce => nedostatek zkušeností s provozem takovéhoto zařízení - možnost výpadků svazku (beam-trips) se všemi důsledky – nestabilita provozu zařízení a v produkci energie, technologické komplikace – zvýšené namáhání materiálů 22

Odpověď ad 2) – použitá hustota uranu Parametry uranového blanketu představují jeden z možných zdrojů nejistot v E+T sestavě. + Známe dobře vnější rozměry a hmotnost uranových válečků - Pro tloušťku a složení pokrytí, hustotu a obohacení uranu, jakožto i jeho čistotu používáme oficiální údaje získané z SÚJV Dubna. Tyto údaje i přes jisté pochybnosti používá celá E+T kolaborace, díky čemuž jsou naše výsledky navzájem porovnatelné. Změny těchto parametrů v MCNPX simulacích nemění zásadním způsobem naše výsledky -> dominantní je tříštivá reakce. V současné době se pokoušíme o ověření obohacení nedestruktivními metodami – měření emitovaného gamma. uranu 23

Odpověď ad 3) – kapalná jaderná paliva v ADTT Použití kapalného jaderného paliva v ADTT (například na bázi roztavených solí) je logickým vyústěním snahy o maximální efektivitu transmutačního zařízení. Kapalné palivo představuje velkou výhodu v možnosti kontinuálního přepracování – doplňování isotopů určených k transmutaci a zároveň odběr stabilních nebo krátce žijících isotopů, takže nedochází k jejich další aktivaci. Přesto nelze dle mého názoru očekávat v dohledné době tuto kombinaci technologií. Jak ADS, tak kapalná paliva (tekuté soli) představují obrovských krok do neznáma a bude je potřeba nejprve odděleně důkladně otestovat a získat provozní zkušenosti. 24

Odpověď ad 4) – okénko pro výkonné ADS Vyvedení vysoce intenzivního svazku z vakua urychlovače do terče představuje důležitý technologický aspekt, jež je třeba řešit již i u současných tříštivých zdrojů. Okénko představuje bariéru mezi čistým prostředím urychlovače (vysokým vakuem) a tříštivým terčem (radioaktivním, horkým materiálem). U vysoce intenzivních svazků se uvažuje koncepce bez okénka (například v kombinaci s kapalným Pb terčem) nebo s okénkem =obalem terče – např. Myrrha. Konkrétní koncepce závisí vždy na mnoha faktorech – tepelném a radiačním zatížení – energii a intensitě svazku, uvažované životnosti, možnostech údržby a výměny, bezpečnostních kritériích atd. 25

Odpověď ad 4) – vývod svazku do haly F 3 v SÚJV Dubna V E+T sestavě je problém okénka nepodstatný kvůli nízké intenzitě svazku a tudíž minimální tepelné a radiační zátěži okénka (Fe fólie na konci trubice). Okénko je navíc provozováno za pokojové teploty. 26

Otázky oponentů – Prof. Ing. Zdeněk Janout, CSc. 1) Proč se v experimentech tohoto typu používají deuterony či protony „Ge. V-ových“ energií? Jaké jsou dolety a měrné energetické ztráty těchto částic v olovu? Je použitá E+T sestava optimální? 2) Mezi hlavní výsledky disertace patří integrální počet neutronů produkovaných na jeden dopadající deuteron v terčové sestavě Pb+Unat obklopené biologickým stíněním z polyetylenu. Výsledek je ukázán na obr. 59 a 60 a v tabulce 12 na str. 83/84. Z obrázků vidíme, že experimentální integrální počty neutronů v tříštivých reakcích buzených deuterony jsou výrazně vyšší než odpovídající hodnoty vypočtené simulacemi. U experimentů s protonovými svazky je více méně dobrý souhlas. Můžete okomentovat tento rozdíl? 27

Odpověď ad 1) - počet produkovaných neutronů 28

Odpověď ad 1) - počet produkovaných neutronů 29

Odpověď ad 1) - dolet protonů a deuteronů v olovu 30

Odpověď ad 1) - měrné energetické ztráty 31

Odpověď ad 1) - jaderné reakce protonů s terčem σTOT (p+Pb) ~ 1. 5 b → L = 100 cm → 0. 7 % 32

Odpověď ad 2) - obr. 60 Obr. 60: neutronová multiplicita pro E+T setup normalizovaná per Ge. V. 33

Odpověď ad 2) – možné příčiny nesouhlasu Nesouhlas mezi experimentálními a změřenými multiplicitami může mít několik různých zdrojů: Použitá metoda (van der Meer) → u protonů výsledky souhlasí! Nepřesnosti v popisu sestavy pro MCNPX simulaci → variace geometrie a materiálového složení nevysvětluje pozorovaný rozdíl! Špatný popis spektra nízkoenergetických neutronů kódem MCNPX Špatné určení intenzity svazku deuteronů 34

Odpověď ad 2) – poměr exp/sim výtěžkům 198 Au 35

Určení intensity svazku deuteronů 27 Al(d, 3 p 2 n)24 Na 36