j utak a szerkezetmeghatrozsban Faigel Gyula MTA SZFKI

Új utak a szerkezet-meghatározásban Faigel Gyula MTA SZFKI 2005 Debrecen Munkatársak Bortel Gábor Jurek Zoltán Oszlányi Gábor Tegze Miklós

Az előadás vázlata Bevezetés Egyedi részecskék leképzése szabad elektron lézerekkel Atomfürt intenzív röntgen impulzusban Rekonstrukció folytonos szórásképből Összefoglalás

Szerkezetvizsgáló módszerek: hol állnak, és mit várhatunk Pásztázó szonda mikroszkópiák Neutron diffrakció Elektronmikroszkópia Röntgendiffrakció

Pásztázó mikroszkópiák Mérés folyamatának megértése területén jelentős előrelépések Pásztázó módszerek ötvözése más technikákkal, ESR, NMR, optikai módszerek a legígéretesebbek

Neutron diffrakció Gyenge kölcsönhatás, kis fényesség nagy mintaméret Detektorok és optika fejlesztésével már mm 3 -ös mintákon is lehet mérni. Spallációs források repülési idő technika

Elektron mikroszkópia Óriás mikroszkópok megjelenése, 1 MV Jentős előrelépések vannak a biológiai minták leképzése területén Hup. R protein

Szinkrotron sugárforrások European Synchrotron Radiation Facility

Röntgen hologáfia Ni. O hologramja és a Ni atom körüli környezet E = 17. 9 ke. V, = 0. 69 Å mérés M. Tegze, G. Faigel, S. Marchesini, (2000) 38 A Ni atom környezete M. Belakhovsky, and O. Ulrich, Nature 407

Röntgen diffrakció A pordiffrakciós adatokból már ismeretlen szerkezetek meghatározása is lehetséges.

Rb 1 C 60 1 D polimer O. Chauvet, G. Oszlányi, L. Forró, P. W. Stephens, M. Tegze, G. Faigel and A. Jánossy Phys. Rev. Lett. 72, (1994), 2721 -2724. P. W. Stephens, G. Bortel, G. Faigel, M. Tegze, A. Jánossy, S. Pekker, G. Oszlányi and L. Forró, Nature , 370, (1994) 636 -637.

$Röntgen diffrakció Az egykristálydiffrakció területén elterjedt a MAD (Multiple Anomalous Diffraction) bonyolult szerkezetek rutin$

Röntgen diffrakció Az egykristálydiffrakció területén elterjedt a MAD (Multiple Anomalous Diffraction) bonyolult szerkezetek rutin megoldása. Kis mintákon való mérés lehetősége

Lehetséges-e meghatározni egyetlen kis részecske atomi szerkezetét? Egy vírus elektronsűrűség térképe Problémák: sugárkárosodás rekonstrukció Megoldás: nagyon gyors mérés: 10 -13 -10 -15 s

Lineáris gyorsítóra épülő szabad elektron lézer

Linac Coherent Light Source first hard x-ray FEL radiation source 0. 15 – 1. 5 nm wavelength range • LCLS uses the existing SLAC linac • Injector and bunch compression • 1 Undulator and 2 -3 experiments • Project has started funding • Building starts 2006 • First experiments in 2008 • Possibility for later upgrade

The 50 Ge. V Linac at SLAC

Mit nyújtanak a szabadelektron lézerek? A források fényessége Fényesség Szabadelektron lézer Időbeli lefutás Szinkrotron 100 ns ESRF 1 ns-50 ps Bessy Forgó anódos Hagyományos Szabadelektron lézer 10µs Év Nagy intenzitás és fényesség 100 fs Igen rövid impulzushossz

Modell rendszer: egy csak szénatomokból álló atomfürt Rugalmasan szórt fotonok Auger elektronok másodlagos elektronok fotoelektronok beeső fotonok 10 ke. V, 50 fsec, 5*1012 foton/impulzus Gauss alakú impulzus ionok Inelasztikusan szórt fotonok

Speciális molekuladinamika -Minden részecskére megoldjuk a klasszikus nemrelativisztikus mozgásegyenleteket, figyelembevéve a töltött részecskék közötti Coulomb kölcsönhatást és egyszerűsített csak centrális érőket tartalmazó kémiai kötéseket. -A beeső fotonokkal való kölcsönhatást, az elektronfelhő relaxációs folyamatait és az elektron atom szórást mint véletlen folyamatokat kezeljük a megfelelő szórási hatáskeresztmetszetek figyelembe vételével.

Folyamatok, kölcsönhatások ● ● fotoeffektus atomi elektronok relaxációja - Auger folyamat - fluoreszcens relaxáció ● elektronok atomokon való rugalmas szórása ● másodlagos ionizáció ● Töltött részecskék közötti Coulomb kölcsönhatás - “végtelen” kölcsönhatási távolság - r = 0 környékén regularizált Coulomb potenciál ● atomok közötti centrális erők ● inelasztikus Compton szórást és a rekombinációt elhanyagoljuk A nemrelativisztikus mozgásegyenleteket negyedrendű Runge-Kutta módszerrel oldjuk meg

Részecskék térbeli eloszlása Coulomb robbanás során 1500 atoms 100 Å t=50 fs E=10 ke. V N=5*1012 D=100 nm 1 m 10Å -75 fs 0 fs 75 fs Dynamics in a cluster under the influence of intense femtosecond hard x-ray pulses, Zoltan Jurek, Gyula Faigel, and Miklos Tegze, European Physical Journal D 29, 217 (2004)

Fotoionizációt követő elektron kaszkád

Coulomb robbanás

Az impulzus után kialakuló részecske eloszlás

Tér és energiabeli eloszlások Az ionok tér és energia eloszlásának korrelációja spatial distr. [arb. units] A net töltés térbeli eloszlása distance [Å]

A belső semleges rész tágulása vborder= 1 Å/fs

A fotoelektronok energiaeloszlása f (Ekin ) [arb. units] (N=1500, T=50 fs) Ekin [e. V]

Az atomfürtön belüli elektronok energiaeloszlása f (Ekin ) [arb. unit] (N=1500, T=50 fs) Ekin [e. V]

Normalized displacement Normalized charge A Coulomb robbanás sűrűségfüggése 1. 5 Å-ös rács 2. 4 Å-ös rács 3 Å-ös rács Lassúbb robbanás

55 atomos ikozaéderes C, Ar, és Au atomfürtök

Különféle elemek alkotta atomfürtök Coulomb robbanása C Ar Au Energy ke. V Energy ke. V

Rekonstrukciós számolásokhoz használt model 200 szénatom alkotta csonka kocka, melyben az atomok véletlenszerűen szórtak az ideális rácspontok körül Imaging atom-clusters by hard x-ray free electron lasers, Z. Jurek, G. Oszlanyi and G. Faigel Europhysics Letters, 65, 491 -497, (2004)

Mit mérünk ? tmax Ielm = Iel(t) dt 0 0 5 10 15 20 25 30 fs + + 10 fs + 12 fs 15 fs

Problémák -Időintegrált mérünk, hogyan kapuzzunk ha kell? -Az egy impulzus alatt a rugalmasan szórt fotonok száma kicsi -Milyen algoritmust használjunk a rekonstrukcióra? -3 D q térbeli adatsor kell, ezt csak sok impulzussal való méréssel gyűjthetjük be. -A független minták robbanása individuális átlagolás

Az iteráció fejlődése 600 iteráció

Késői kapuzás hatása 12 fs 18 fs eredeti

Összefoglalás: atomfürtök szerkezetének meghatározása Kidolgoztunk egy speciális molakuladinamikai modellt, amely leírja egy atomfürt intenzív röntgen impulzusban való viselkedését Azt találtuk, hogy minta a Coulomb taszítástól felrobban. Meghatároztuk a robbanás azon paramétereit, amelyek mérhetőek és így lehetőséget nyújtanak a modell ellenőrzésére, illetve azokat amelyek a szerkezetmeghatározás szempontjából lényegesek. Ezekre a modellszámolásokra alapozva megkíséreltük egy kis atomfürt atomi szerkezetének rekonstrukcióját. Megmutattuk, hogy 10 fs-os impulzusok esetén csak akkor számíthatunk sikerre ha effektív kapuzást alkalmazunk. Ha ez nem lehetséges, rövidebb impulzusokat kell használni.

Terveink Molekuladinamika Kiterjesztés alacsonyenergiás lézersugárzásra nagyobb atomfürtökre félvégtelen mintára Rekonstrukció Jobban meg kell értenünk a rekonstrukciós eljárás működését a visszacsatolási paraméter szerepét a konvergencia kritériumot a mintavételezési paramétert Keresni kell új mérési és kiértékelési eljárásokat

Coulomb robbanás 10 fs impulzus esetén

Összefoglalás: szerkezetvizsgáló módszerek Pásztázó mikroszkópiák: atomerő, alagút stb. Jelentős előrelépés a leképzés folyamatának mélyebb megismerése Áttörés várható a pásztázó technika optikai és más módszerekkel való ötvözése területén Neutron diffrakció Kis lépésekben való folyamatos fejlődés Elektronmikroszkópia Egyedi biológiai molekulák szerkezetének meghatározása Röntgendiffrakció A pordiffrakció már alkalmas nemcsak fázisazonosításra de ismeretlen szerkezetek meghatározására is. Az egykristálydiffrakcióval kis kristályok mérése és bonyolúlt szerkezetek meghatározása is rutinszerűen lehetséges.

Conclusion -We have worked out a special molecular dynamics model, which describe the behavior of a cluster in the XFEL pulse. -We found that the clusters explode. This process is driven by the Coulomb repulsion of the highly ionized atoms. -We showed that a peculiar inhomogeneous charge distribution develops. A neutral core with low energy particles is surrounded by a positive shell of fast ions. -The original structure is rapidly distorted during the first part of the pulse. -Based on our explosion dynamics studies, we calculated the elastic scattering pattern of small clusters of atoms, and reconstructed the electron density. We found that even using very short (10 fs) pulses efficient gating will be necessary to allow successful reconstruction.