DIPLOMOV PRCE Vladimr Henzl Experimentln studium transmutace aktinid

DIPLOMOVÁ PRÁCE Vladimír Henzl Experimentální studium transmutace aktinidů a štěpných produktů 27. 11. 2020 1

Motivace a náplň diplomové práce Co je transmutace ? Cílená přeměna izotopu daného prvku na jiný izotop téhož prvku, případně i prvku jiného. l Jiný počet neutronů v jádře = jiné fyzikální vlastnosti (poločas rozpadu, aktivita, energie záření a etc…) l Jiný počet protonů v jádře = jiné chemické vlastnosti (odlišné chemické vazby, jiná reakční rychlost a etc…) l Proč transmutovat 129 I : je produkt štěpných reakcí, je součástí nejproblematičtější části jaderného odpadu z klasických jaderných elektráren. l Poločas rozpadu T 1/2= 1, 57. 107 let. 129 I je biogenní prvek usazující se ve štítné žláze, způsobuje l rakovinu. l 129 I 27. 11. 2020 2

Současná experimentální znalost reakce 129 I(n, 2 n)128 I 27. 11. 2020 3

Hlavní cíle experimentu Identifikovat produkty transmutace jodové izotopické směsy 85% 129 I a 15% 127 I l Určit větvící poměry transmutačních reakcí v závislosti na energii neutronů (př. : poměry l (n, 2 n)/(n, 4 n) atp…) Výsledky experimentu porovnat s výsledky počítačových simulací. l Změřit průběh a intensitu neutronového pole kolem terče pomocí aktivačních detektorů (Al, Cu a l Au folie). 27. 11. 2020 4

Spalační terč Olověný válec dlouhý 50 cm, o průměru 9, 6 cm l Svazek vysokoenergetických protonů (Ge. V) v tříštivých (spalačních) srážkách vyráží z olověných jader množství částic, včetně velkého množství neutronů. l Kolem terče se vytváří pole neutronů, které následně interagují se vzorky podél terče. l Střední energie neutronů podél terče se mění, v poli jsou přítomny i vysokoenergetické neutrony (desítky-stovky Me. V). l Výhoda: možnost studia vysokoprahových reakcí typu (n, 5 až 10 n) l Nevýhoda: energetické spektrum neutronů je velice široké, nelze měřit účinný průřez jako funkci energie l 27. 11. 2020 5

Schéma provedení spalačního terče 27. 11. 2020 6

Technické provedení spalačního terče 27. 11. 2020 7

Střední energie neutronů podél terče (simulace) 27. 11. 2020 8

Neutronové pole podél terče (2, 5 Ge. V) (simulace) 27. 11. 2020 9

Energetické spektrum neutronů podél terče (2, 5 Ge. V) (simulace) 27. 11. 2020 10

Měření intensity neutronového spektra aktivačními detektory l l l Nad terčem a podél terče jsou umístěny Al, Cu, Au a Pb folie (2 x 2 cm). Folie jsou v neutronovém poli aktivovány reakcemi (n, gama), (n, 2 n), (n, 3 n) … atp. Produkty těchto aktivačních reakcí bývají betanestabilní, měříme gama záření doprovázející jejich rozpady. Reakce (n, xn) jsou prahové => možnost změřit kolik neutronů mělo E>Epráh Různé reakce mají různé prahy => z výtěžků prahových reakcí lze zpětně rekonstruovat neutronové spektrum. 27. 11. 2020 11

Jodové vzorky l l Schéma vzorku 129 I 27. 11. 2020 l l Celkem 4 vzorky Izotopické složení: 85% 129 I + 15% 127 I (blízké složení reálného odpadu) Jod ve formě Na. I V každém vzorku 0, 5 -1, 0 g jodu Hliníkový obal – asi 70 g Al !!! 2 vzorky již jednou ozařovány přímo protonovým svazkem !!! => vzorky stále aktivní 12

Průběh experimentu První ozařování 4. 1013 protony o E=2, 5 Ge. V – 3 vzorky I-129 na 9. , 37. a 47. cm l Druhé ozařování 3. 1013 protony o E=1, 3 Ge. V – 1 vzorek I-129 na 37. cm l Okamžitě po 1. ozařování začíná měření jodu a folií na 3 HPGe spektrometrech současně. Dohromady téměř 1000 spekter. l 27. 11. 2020 13

Problémy při kalibraci : • koincidující roentgeny ze stínění detektorů => vznik sumačních peaků • příliš silné kalibrační zdroje => negaussovské paty peaků • blízké měřící pozice => výrazné kaskádně-koincidenční efekty 27. 11. 2020 14

Výsledky experimentu – produkce 24 Na v hliníkových foliích podél terče Produkce 24 Na v hliníkových foliích v závislosti na jejich poloze podél terče při energii ozařujících protonů Ep=2, 5 Ge. V a Ep=1, 3 Ge. V 27. 11. 2020 15

Výsledky experimentu – produkce 24 Na v hliníkových čelních monitorech Poměr Ep=2, 5 Ge. V Ep=1, 3 Ge. V Big/Big 1, 00 Small/Big 0, 43 0, 13 Up/Big 0, 027 0, 14 Down/Big 0, 037 0, 021 Intensita svazku při Ep=2, 5 Ge. V … 4, 07. 1013 protonů Intensita svazku při Ep=1, 3 Ge. V … 2, 77. 1013 protonů Schéma složení čelních Poměr (I 2, 5/I 1, 3) … 1, 47(20) monitorů 27. 11. 2020 16

Výsledky experimentu – produkce 198 Au a 194 Au ve zlatých foliích podél terče (2, 5 Ge. V) Výtěžky 198 Au a 194 Au ve zlatých foliích podél terče při Ep=2, 5 Ge. V (výtěžky 198 Au kráceny faktorem 10) Poměr výtěžků 198 Au/194 Au ve zlatých foliích podél terče při Ep=2, 5 Ge. V Ve směru ke konci terče rostoucí poměr 198 Au/194 Au svědčí o zvyšujícím se relativním podílu nízkoenergetických neutronů v celkové intenzitě neutronového pole 27. 11. 2020 17

Měření neutronového pozadí!!!! • intensita pole zpětně do oblasti terče odražených rychlých neutronů je experimentálně nevýznamná • intensita pole zpětně do oblasti terče odražených pomalých neutronů tvoří významný podíl celkové intensity neutronového pole v okolí terče v oblasti nízkých neutronových energií Uložení pozaďových sendvičů na ozařovacím stolku vůči olověnému terči 27. 11. 2020 18

Měření asymetrie neutronového pole příčně uloženou měděnou páskou Schéma rozvržení segmentů měděné pásky po obvodu spalačního terče Výtěžky 61 Cu a 64 Cu v měděné pásce (výtěžky 64 Cu kráceny faktorem 10) • Produkce 61 Cu má patrné maximum v oblasti vrchu terče. • Produkce 64 Cu jasné maximum nevykazuje, neb je ovlivněna přítomností pozadí nízkoenergetických neutronů 27. 11. 2020 19

Rekonstrukce zásahu terče protonovým svazkem Experimentální evidence: Ø rozdílné výtěžky 24 Na v horních a bočních foliích Ø poměry výtěžků v čelních monitorech Ø jednoznačné maximum produkce 61 Cu v měděné pásce Pravděpodobný zásah terče svazkem protonů při Ep=2, 5 a 1, 3 Ge. V 27. 11. 2020 20

Hypotéza o průchodu svazku terčem Ze simulací (D. Hanušová): „Posunutí svazku nemá vliv na profil neutronového pole, ale pouze na jeho celkovou intenzitu“ Z experimentu: Svazek zasáhl čelo terče 1 -2 cm nad jeho středem. Srovnání simulací a experimentu: Srovnání experimentálních výtěžků 24 Na v hliníkových foliích umístěných na vrchu terče při ozařování protony s energií 1, 3 Ge. V s analogickými relativními výsledky simulací pro energie incidentních protonů 1, 5 Ge. V. V experimentu je pokles intenzity neutronového pole směrem ke konci terče výrazně rychlejší. Hypotéza: svazek zasáhl terč nad středem jeho čela, ale pod mírným záporným úhlem. Důsledek: srovnávání absolutních výtěžků jednotlivých reakcí plynoucích z experimentu a analogických simulací může být zatíženo významnou, 27. 11. 2020 21 zatím stále ještě těžko odhadnutelnou systematickou chybou

Hledané izotopy jódu: izotop T 1/2 reakce interference 130 I 12, 36 h (n, gama) - 128 I 24, 99 m (n, 2 n)+(n, gama) - 126 I 13, 11 d (n, 4 n)+(n, 2 n) 124 I 4, 176 d (n, 6 n)+(n, 4 n) 123 I 13, 27 h (n, 7 n)+(n, 5 n) 123 Te 121 I 2, 12 h (n, 9 n)+(n, 7 n) 121 m. Te(T 120 I cca 60 m (n, 10 n)+(n, 8 n) 27. 11. 2020 126 Sb (T 1/2=12, 5 d) 124 Sb (T 1/2=60 d) (T 1/2=120 d) 1/2=154 d) - 22

Analýza jodových spekter 1 hod po ozáření Problémy se silným pozadím 24 Na z reakce (n, alpha) na Al-obalu. l Naprodukovaný izotop vznikl spíše z 129 I nebo 127 I ? l V již dříve ozářených jodových vzorcích jsou výrazně překrývány „čerstvě“ vzniklé izotopy. l Ne vždy jednoznačná identifikace, rozpadová schémata jodu, teluru a antimonu jsou velmi podobná. 27. 11. 2020 23 l

Výsledky měření výtěžků transmutačních produktů v jodových vzorcích Ep=2, 5 Ge. V 1 -I-129 (9. cm) Vzorek Izotop Výtěžek Ep=1, 3 Ge. V 2 -I-129 (37. cm) Abs. Err (atomů/gram) Výtěžek 3 -I-129 (47. cm) Abs. Err (atomů/gram) Výtěžek 4 -I-129 (37. cm) Abs. Err (atomů/gram) Výtěžek Abs. Err (atomů/gram) 130 I 329, 4 3, 2 127, 1 1, 2 52, 60 0, 34 53, 14 0, 62 128 I 1129 121 398 27 ND - 64 13 126 I 339, 9 2, 8 105, 9 4, 9 33, 97 0, 36 38, 15 0, 60 124 I 91, 7 2, 0 28, 9 2, 6 12, 91 0, 30 14, 94 0, 52 123 I 48, 2 4, 4 17, 6 2, 5 8, 84 0, 33 13, 98 0, 93 121 I 16, 4 1, 5 4, 59 0, 71 2, 31 0, 43 4, 148 0, 48 120 I 6, 51 0, 48 1, 92 0, 31 ND - 1, 26 0, 33 27. 11. 2020 24

Relativní produkce transmutačních produktů podle polohy podél terče při ozařování protony s energií 2, 5 Ge. V Srovnání experimentálních a simulovaných relativních výtěžků transmutačních produktů ve vzorcích jódu rozmístěných podél terče ozařovaného protony s energií 2, 5 Ge. V (normováno na 126 I) 27. 11. 2020 25

Relativní produkce transmutačních produktů podle polohy podél terče při ozařování protony s energií 2, 5 Ge. V Srovnání experimentálních a simulovaných relativních výtěžků transmutačních produktů ve vzorcích jodu rozmístěných podél terče ozařovaného protony s energiií 2, 5 Ge. V (normováno na 1 -I-129) Experiment Vzorek 1 -I-129 (9. cm) Simulace 2 -I-129 (37. cm) 3 -I-129 (47. cm) 1 -I-129 (9. cm) 2 -I-129 (37. cm) 3 -I-129 (47. cm) Izotop Výtěžek Abs. Err Výtěžek Výtěžek 130 I 1, 000 0, 010 0, 386 0, 005 0, 160 0, 002 1, 0000 0, 3376 0, 1756 128 I 1, 000 0, 107 0, 352 0, 045 0, 000 1, 0000 0, 3379 0, 1796 126 I 1, 000 0, 008 0, 311 0, 015 0, 100 0, 001 1, 0000 0, 3683 0, 1914 124 I 1, 000 0, 022 0, 315 0, 029 0, 141 0, 005 1, 0000 0, 4531 0, 2644 123 I 1, 000 0, 091 0, 365 0, 062 0, 184 0, 018 1, 0000 0, 4818 0, 2890 121 I 1, 000 0, 091 0, 280 0, 050 0, 141 0, 029 1, 0000 0, 5540 0, 3436 120 I 1, 000 0, 073 0, 295 0, 052 0, 000 1, 0000 0, 5994 0, 3786 27. 11. 2020 26

Relativní produkce transmutačních produktů podle energie dopadajících protonů Srovnání experimentálních a simulovaných relativních výtěžků transmutačních produktů ve vzorcích 2 -I-129 a 4 -I-129 umístěných na 37. cm terče při ozařování protony o energii 2, 5 a 1, 3 Ge. V (normováno na výtěžek 126 I) Experiment Vzorek 2 -I-129 (37. cm) 4 -I-129 (37. cm) Simulace Poměr (2/4 -I-129) Abs. Err 2 -I-129 (37. cm) 4 -I-129 (37. cm) Výtěžek Poměr (2/4 -I-129) Izotop Výtěžek Abs. Err 130 I 1, 201 0, 0556 1, 393 0, 027 0, 862 0, 013 1, 2668 1, 6636 0, 7615 128 I 3, 76 0, 31 1, 664 0, 332 2, 26 0, 48 2, 9951 2, 8568 1, 0484 126 I 1, 000 0, 046 1, 000 0, 016 1, 000 0, 049 1, 0000 124 I 0, 273 0, 0271 0, 391 0, 015 0, 696 0, 066 0, 2343 0, 2903 0, 8070 123 I 0, 166 0, 025 0, 367 0, 025 0, 453 0, 072 0, 1673 0, 2134 0, 7841 121 I 0, 0434 0, 0070 0, 109 0, 013 0, 399 0, 077 0, 0515 0, 0689 0, 7477 120 I 0, 0181 0, 0030 0, 0254 0, 0349 0, 7277 27. 11. 2020 27