Transmutace aktinid s pouitm spalanch reakc Obhajoba disertan

Transmutace aktinidů s použitím spalačních reakcí Obhajoba disertační práce Lukáš Závorka Katedra jaderných reaktorů Fakulta jaderná a fyzikálně inženýrská České vysoké učení technické v Praze Laboratoř jaderných problémů Spojený ústav jaderných výzkumů Dubna Školitel Ing. Karel Katovský, Ph. D. Vysoké učení technické v Brně Školitel specialista prom. fyz. Jindřich Adam, CSc. Ústav jaderné fyziky AV ČR Spojený ústav jaderných výzkumů

Základní informace • Vypracována v letech 2010 – 2015 při doktorském studiu na Katedře jaderných reaktorů FJFI ČVUT Studijní program: Aplikace přírodních věd Obor studia: Jaderné inženýrství • Školící pracoviště: Spojený ústav jaderných výzkumů Dubna (SÚJV) Laboratoř jaderných problémů Oddělení jaderné spektroskopie a jaderné chemie Skupina «Energy and Transmutation of Radioactive Waste» • Program realizace diplomových a disertačních prací v SÚJV v rámci dohody mezi ředitelem SÚJV a zplnomocněným představitelem vlády České republiky v SÚJV Lukáš ZÁVORKA, OBHAJOBA DISERTAČNÍ PRÁCE, PRAHA 2015 2

Cíle disertační práce • Současný stav nakládání s použitým jaderným palivem • Popis historie vývoje a současných projektů podkritických urychlovačem řízených systémů • Účastnit se přípravy a realizace aktivačního experimentu se spalačním terčem a vysokoenergetickým svazkem urychlených částic • Provést měření gama záření aktivovaných vzorků aktinidů s pomocí polovodičových detektorů ze superčistého germania • Analyzovat naměřená data a porovnat je s výsledky simulací • Prezentace a publikace výsledků Lukáš ZÁVORKA, OBHAJOBA DISERTAČNÍ PRÁCE, PRAHA 2015 3

Struktura disertace • • • Úvod Použité jaderné palivo Urychlovačem řízené systémy Relativistické jaderné technologie Metody zpracování • Spektrometrie záření gama s polovodičovými detektory • Experimenty na spalačním uranovém terči QUINTA • Metodika aktivačního experimentu • Ozařování vzorků z přírodního a obohaceného uranu • Transmutace dlouho žijících aktinidů (237 Np, 239 Pu) • Experiment s tenkými spalačními uranovými terči • Měření účinných průřezů reakce 2. 2 AGe. V deuteronů s uranem • Závěr Lukáš ZÁVORKA, OBHAJOBA DISERTAČNÍ PRÁCE, PRAHA 2015 4

Aktuálnost tématu práce • Hledání efektivního způsobu transmutace použitého jaderného paliva a využití izotopů 232 Th a 238 U k výrobě elektrické energie v podkritických urychlovačem řízených systémech (Accelerator Driven Systems, ADS) • Světové programy (konference, fóra, atd. ) • i. Th. EC - international Thorium Energy Committee • (více) „čistý a bezpečný“ zdroj energie • Inovace v energetice vyžadují základní výzkum • Relativistické jaderné technologie v SÚJV Dubna (Relativistic Nuclear Technology, RNT) • Experimentální výzkum na masivním spalačním terči z přírodního uranu QUINTA Lukáš ZÁVORKA, OBHAJOBA DISERTAČNÍ PRÁCE, PRAHA 2015 5

Motivace • Experimentální výzkum RNT • Výzkum produkce neutronů pro výrobu elektrické energie a transmutaci použitého jaderného paliva v podkritických systémech s maximálním příspěvkem rychlých neutronů (n, g) (n, f) (n, 2 n) • Validace stochastických a deterministických kódů Lukáš ZÁVORKA, OBHAJOBA DISERTAČNÍ PRÁCE, PRAHA 2015 6

Relativistické jaderné technologie • Co nejtvrdší spektrum neutronů • Podkritická zóna z přírodního/ochuzeného uranu nebo thoria • Stejný materiál pro spalační terč i aktivní zónu • Prostor pro články použitého jaderného paliva • Žádné obohacování nebo přepracování paliva • Rozměry zóny zajišťující minimální únik neutronů • Zvýšení energie svazku primárních částic na ~ 10 Ge. V oproti ~ 1 Ge. V uvažované u návrhu klasických ADS • Nižší intenzita svazku o řád • Helium jako chladivo primárního okruhu Lukáš ZÁVORKA, OBHAJOBA DISERTAČNÍ PRÁCE, PRAHA 2015 7

Historický vývoj ADS • Urychlovačem řízené množivé reaktory • 1940 -1954 Materials Testing Accelerator v Berkeley (vojenský p. ) • 1952 Chalk River Nuclear Laboratories (civilní program) • Los Alamos, Oak Ridge, Argonne, Brookhaven National Labs • Linear Accelerator-driven Reactor, Linear-Accelerator Fuel Producer • 1980 PHOENIX projekt • 1993 Energetický zesilovač (EA) • 2 x 850 MWe pro 150 LWR • Kompletní transmutace Np, Am, Cm a 129 I do roku 2050 • 1992 Accelerator Transmutation of Waste (ATW) • Vysoká intenzita tepelných neutronů 1016 cm-2 s-1 • Vysoká bezpečnost • Nešíření jaderných zbraní • Vysoká účinnost využití přírodních zdrojů – thoria – bez obohacování • Min. produkce dlouho žijících aktinidů • Provoz při vysokých teplotách • 700 let po vyjmutí z AZ ~ 104 < rt. než LWR • 1998 Dvoustupňový spalovač • Od 1998 MYRRHA projekt • Fyzika podkritických reaktorů aktinidů pro 100 LWR • 2014 Projekt výroby dieselu • Vlastnosti tekutého LBE paliva • GUINEVERE projekt Lukáš ZÁVORKA, OBHAJOBA DISERTAČNÍ PRÁCE, PRAHA 2015 8

Spalační terče v Dubně Subcritical Assembly in Dubna BURAN depleted U Energy + Transmutation QUINTA U+ Pb + polyethylene GAMMA-3 nat. U (+Pb) Pb + graphite 2015 Skupina E&T-RAW L. Zavorka+, Annals of Nucl. Ene. 80 (2015) 178 GAMMA-2 U/Pb + paraffin 2010 S. R. Hashemi-Nezhad+, NIM A 591 (2008) 517 J. J. Borger+, Rad. Meas. 46 (2011) 1765 J. Adam+, EPJ A 43 (2010) 159 M. Zamani+, J. of Physics: Conf. Ser. 41 (2006) 475 1995 N. L. Asquith+, Rad. Meas. 67 (2014) 15 J. Adam+, EPJ A 47 (2011) 85 2000 Lukáš ZÁVORKA, OBHAJOBA DISERTAČNÍ PRÁCE, PRAHA 2015 9

Spalační terče v Dubně 1970 s 1990 s R. G. Vasilkov+, Atomnaya Energiya 44 (1978) 329 V. I. Yurevich+, Phys. Part. Nucl. Lett. 3 (2006) 169 ø 20 x 60 cm olověný terč, svazky relativistických protonů a deuteronů • • • Přírodní / ochuzený uran Intenzivní svazky protonů s energií až 660 Me. V Beam Power Gain max. 7. 4 1. 03 6. 5 32. 6 1. 98 7. 9 43. 9 3. 76 10. 4 45. 7 Lukáš ZÁVORKA, OBHAJOBA DISERTAČNÍ PRÁCE, PRAHA 2015 10

Produkce neutronů při vysokých E • Podstatný nárůst v tvorbě neutronů při štěpení aktinidů jako funkce energie neutronů • Střední kinetická energie spektra neutronů (Watt spectrum) se také zvyšuje Data adopted from A. Krasa+, NIM A 615 (2010) 70 • “Neutron cost“ klesá s růstem energie svazku nad hodnotou 1 Ge. V v olověném terči omezených rozměrů • Příspěvek (n, xn) reakcí Ø Potřeba experimentálního výzkumu těchto jevů Lukáš ZÁVORKA, OBHAJOBA DISERTAČNÍ PRÁCE, PRAHA 2015 11

Spalační terč QUINTA • • QUasi-INfinite Uranium TArget 512 kg kovového přírodního uranu Uranové cylindry v hliníkové obálce Olověné stínění 10 cm Energetické zesílení BPG ≈ 2 Koeficient zaplnění uranem ≈ 0. 6 Únik neutronů ~ 80% Fyzikální program: • Experimentální výzkum produkce neutronů, energetického spektra, počtu štěpení, produkce 239 Pu a transmutace aktinidů při ozařování relativistickými protony a deuterony s energiemi 0. 5 – 4 AGe. V Lukáš ZÁVORKA, OBHAJOBA DISERTAČNÍ PRÁCE, PRAHA 2015 12

Aktivační experiment • Spektrometrie záření gama s polovodičovými detektory ze superčistého germania (HPGe) • Spektrometrický komplex JASNAPP: • Planární a koaxiální, P-typ i N-typ detektory předních světových výrobců CANBERRA a ORTEC • Elektronika CANBERRA, ORTEC, CAEN (NIM standard) • Maximální relativní efektivita 35% • Maximální rozlišení 1. 9 ke. V při energii 1 332 ke. V (60 Co) • Účinnostní kalibrace v intervalu ~ 30 ke. V ÷ 3 Me. V provedena se sadou bodových kalibračních zářičů • Simulace efektivity detektoru provedena také s pomocí kódu MCNPX 2. 7 pro účely výpočtu geometrických korekčních faktorů Lukáš ZÁVORKA, OBHAJOBA DISERTAČNÍ PRÁCE, PRAHA 2015 13

Aktivační experiment • Identifikace produktů ve vzorcích: • Poločas rozpadu (~10 měření) • Energie a intenzita přechodu v daném jádře • Výpočet reakční rychlosti R na základě indukované aktivity • Aplikace korekčních faktorů: • • Rozpad během ozařovaní, vymírání, měření Mrtvá doba a nelinearita spektroskopického systému Efektivita detektoru Pravé koincidence (kaskádní sumace) Nebodovost zářiče Samopohlcení záření gama ve vzorku Pozadí v laboratoři a vlastní záření vzorku před ozářením Nestabilita svazku v průběhu ozařování Lukáš ZÁVORKA, OBHAJOBA DISERTAČNÍ PRÁCE, PRAHA 2015 14

Korekční faktory Lukáš ZÁVORKA, OBHAJOBA DISERTAČNÍ PRÁCE, PRAHA 2015 15

Studované reakce v uranu 235 U(n, f) 238 U(n, g)239 U 238 U(n, 2 n)237 U 239 U 239 Np 239 Pu Tenké disky (m ≈ 1 g) z přírodního a 235 U obohaceného uranu Ø Prostorové rozložení rychlých a pomalých neutronů Ø Spektrální indexy Ø Příspěvek 235 U při štěpení nat. U Ø Závislost na energii svazku Lukáš ZÁVORKA, OBHAJOBA DISERTAČNÍ PRÁCE, PRAHA 2015 16

Reakční rychlost pro štěpení uranu • Při měření vzorků uranu byla detekována přítomnost více než 70 štěpných produktů • Důkladný výběr 18 štěpných fragmentů s vhodnými hodnotami poločasu rozpadu, energiemi a intenzitami přechodů a kumulativními výtěžky: 87 Kr, 88 Kr, 91 Sr, 92 Sr, 93 Y, 95 Zr, 97 Zr, 99 Mo, 103 Ru, 105 Ru, 129 Sb, 131 I, 133 I, 135 I, 140 Ba, 143 Ce, 147 Nd a 149 Nd • Reakční rychlost pro štěpení určena jako průměr individuálních reakčních rychlostí dělených kumulativními výtěžky z knihovny ENDF/B-VII. 1 Lukáš ZÁVORKA, OBHAJOBA DISERTAČNÍ PRÁCE, PRAHA 2015 17

Štěpení 235 U a 238 U při ozařování 2 AGe. V a 4 AGe. V d 18

(n, 2 n) a (n, g) v 238 U při ozařování 2 AGe. V a 4 AGe. V d • Posun střední energie spektra neutronů k vyšším hodnotám s růstem energie svazku (2 4) • Potvrzení principu RNT v uranu • Odlišné prostorové rozložení rychlých a pomalých neutronů • Zvýšení štěpení izotopu 238 U kompenzuje nižší štěpení 235 U v přírodním uranu jako funkce energie svazku • Shoda s MCNPX v rámci 1 -2 Lukáš ZÁVORKA, OBHAJOBA DISERTAČNÍ PRÁCE, PRAHA 2015 19

Transmutace 237 Np, 239 Pu • Současný výzkum transmutace a produkce 237 Np a 239 Pu z uranu • Uzavřené zářiče (m ≈ 1 g) aktivovány v poli neutronů terče QUINTA při ozařování 1, 2 a 4 AGe. V deuterony • Konstantní závislost na energii • Shoda s výpočty MCNPX 2. 7. 0 a MARS 15 v rámci 1 -2 odchylek Energie svazku Vzorek 237 Np 239 Pu, nat. U 1 AGe. V 2 AGe. V 4 AGe. V Transmutační reakční rychlost pro štěpení (10 -26 atom-1·deuteron-1·AGe. V-1) 1. 7 ± 0. 2 1. 5 ± 0. 2 8. 4 ± 0. 9 7. 2 ± 0. 8 8. 0 ± 0. 8 Poměr transmutace a produkce 239 Pu 5. 7 ± 0. 2 7. 4 ± 0. 2 7. 6 ± 0. 2 Lukáš ZÁVORKA, OBHAJOBA DISERTAČNÍ PRÁCE, PRAHA 2015 20

Aktivace uranu 2. 2 AGe. V deuterony • Spalační reakce hraje klíčovou roli nejen v ADS, ale také při intenzivní produkci radioaktivních svazků (ISOL) a je zkoumána jako zdroj a-zářičů (225 Ac, 223 Ra) pro radioterapii • Měření účinných průřezů metodou inverzní kinematiky (1 AGe. V U/Pb/Au + p/d v GSI Darmstadt) nebo metodou přímé kinematiky – tento experiment • Nová experimentální data pro validaci jaderných modelů • 2. 2 AGe. V deuterony a spalační terčíky z přírodního, ochuzeného a obohaceného uranu • tirr = 40. 3 h, Počet deuteronů = (4. 4 ÷ 29. 9) 109 • min. 14 měření každého vzorku • Získána data pro 55 izotopů včetně izomerů, b- a b+ nestabilních jader a nezávislých štěpných produktů Lukáš ZÁVORKA, OBHAJOBA DISERTAČNÍ PRÁCE, PRAHA 2015 21

Aktivace uranu 2. 2 AGe. V deuterony nat. U • Experimentální výsledky porovnány s výpočty kódu MCNP 6 s použitím modelů INCL 4 -ABLA a LAQGSM 03. 03 • INCL 4 -ABLA: OK • Doposud nepublikovaná data účinných průřezů Lukáš ZÁVORKA, OBHAJOBA DISERTAČNÍ PRÁCE, PRAHA 2015 22

Závěr • Relativistická jaderná energetika jako jedna z variant pro řešení problémů současných jaderných systémů: bezpečnost, nešíření jaderných zbraní, plné využití přírodních zdrojů a transmutace použitého paliva • Základní princip – posun střední energie neutronů jako funkce energie svazku – ověřen na uranovém terči • Způsob určení reakční rychlosti pro štěpení s pomocí 18 důkladně vybraných štěpných fragmentů • Simultánní výzkum produkce a transmutace 237 Np, 239 Pu • Získána data účinných průřezů reakce 2. 2 AGe. V d + U • Pro další výzkum: nutnost zvýšit intenzitu svazku a provést experimenty na uranovém terči s minimálním únikem neutronů – program BURAN v SÚJV Dubna Lukáš ZÁVORKA, OBHAJOBA DISERTAČNÍ PRÁCE, PRAHA 2015 23

Publikace výsledků • L. Zavorka, et al. , Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B 349 (2015) 31. • L. Zavorka, et al. , Annals of Nuclear Energy 80 (2015) 178. • M. Suchopár, …, L. Závorka, et al. , Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B 344 (2015) 63. • V. Wagner, …, L. Zavorka, et al. , Journal of Physics: Conference Series 533 (2014) 012052. Lukáš ZÁVORKA, OBHAJOBA DISERTAČNÍ PRÁCE, PRAHA 2015 24

Prezentace výsledků • L. Zavorka, et al. , 3 rd Workshop on Accelerator Radiation Induced Activation, (ARIA 2015), 2015, Knoxville, TN, USA. • L. Zavorka, et al. , 3 rd Intl. Workshop on Accelerator-Driven Sub-Critical Systems & Thorium Utilization, 2014, Richmond, VA, USA. • L. Zavorka, et al. , Joliot-Curie School, Neutrons & Nuclei, 2014, Fréjus, France. • L. Zavorka, et al. , 22 nd Intl. Seminar on Interaction of Neutrons with Nuclei: «Fundamental Interactions & Neutrons, Nuclear Structure, Ultracold Neutrons, Related Topics» (ISINN-22), 2014, Dubna, Russia. • L. Zavorka, et al. , Eleventh Intl. Topical Meeting on Nuclear Applications of Accelerators, (Acc. App), 2013, Bruges, Belgium. • L. Zavorka, et al. , 21 st Intl. Seminar on … (ISINN-21), 2013, Alushta, Ukraine. • L. Zavorka, et al. , XVII Conf. of Young Scientists and Specialists (AYSS’ 13), 2013, Dubna, Russia. • J. Adam, …, L. Zavorka, et al. , 2 nd European Nuclear Physics Conference, 2012, Bucharest, Romania. • J. Adam, …, L. Zavorka, et al. , XXI. Intl. Baldin Seminar on High Energy Physics Problems, 2012, Dubna, Russia. • J. Adam, …, L. Zavorka, et al. , Energy Summer School 2012, UK Energy Research Centre, 2012, Coventry, United Kingdom. • J. Adam, …, L. Zavorka, et al. , Energy & Transmutation of RAW Workshop, 2012, Řež, Czech Republic. • J. Adam, …, L. Zavorka, et al. , 11. Mikulášské setkání Mladé generace České nukleární společnosti 2011, Brno, Czech Republic. Lukáš ZÁVORKA, OBHAJOBA DISERTAČNÍ PRÁCE, PRAHA 2015 25

Děkuji za pozornost