Journe Rencontre Jeunes Chercheurs 7 dcembre 2011 par

Journée Rencontre Jeunes Chercheurs : 7 décembre 2011 par Benoît Marchand Traitant de : Mobilité du xénon dans le dioxyde d’uranium sous irradiation Étude encadrée par : /groupe ACE : Nathalie Moncoffre Yves Pipon Nicolas Bérerd NP / groupe FDM-F : Christophe Garnier Christine Delafoy Mathieu Fraczkiewicz

Sommaire Introduction Le nucléaire, contexte et fonctionnement Problématique des produits de fissions gazeux Mesures réalisées Protocole expérimental Préparation des échantillons Implantation Irradiation Analyses SIMS Résultats Conclusions et perspectives Mercredi 7 décembre 2011 B. Marchand, JRJC 2/26

INTRODUCTION Introduction Contexte, le nucléaire en France Fonctionnement d’un réacteur de type REP Confinement du combustible nucléaire dans le réacteur Problématique des produits de fission gazeux Mesure de la mobilité du xénon : Mesure du coefficient de diffusion du xénon en réacteur Mesure de la mobilité du xénon : Modèle de Booth Objectifs et mode opératoire de la thèse

Le nucléaire en France Source : EDF (2010) Source : CEA Mercredi 7 décembre 2011 B. Marchand, JRJC 4/26 Source : CEA

Fonctionnement d’un Réacteur à Eau Pressurisée (REP) Assemblage de combustible Mercredi 7 décembre 2011 B. Marchand, JRJC 5/26 Source : Wikipedia

Confinement du combustible nucléaire dans le réacteur. Chaque fission engendre : Embout Crayon 2 produits de fission (PF) parmi eux : 22% Xe, 4 % Kr De l’énergie cinétique des PF convertie en chaleur Barres de (quantité d’énergie = taux contrôles de combustion) En moyenne 2, 48 neutrons/fission Neutrinos, gamma … Tube -guide Grille Ressort Source : www. northallertoncoll. org. uk/ Plenum Gaine Combustible (UO 2) Source : CEA Source : Thèse Paul Blair Mercredi 7 décembre 2011 B. Marchand, JRJC Pastille 6/26 bouchon

Problématique des produits de fission gazeux Dans le combustible : Produits de fission gazeux peu solubles Relâchés hors Surpression dans le crayon de la pastille (RGF) Source : AREVA S’accumulent dans la pastille Formation de bulles Fragilisation de la pastille et de la gaine Gonflement de la pastille Mercredi 7 décembre 2011 B. Marchand, JRJC 7/26 Nécessite une bonne compréhension des mécanismes de migration du xénon et du krypton dans UO 2

Mesure du coefficient de diffusion du xénon en réacteur 3 gammes de températures différentes: Régime thermique Régime athermique Régime mixte Source : Turnbull et al. J. Nucl. Mater 107(1982) 168 - 184 Mercredi 7 décembre 2011 B. Marchand, JRJC 8/26

Mesure de la mobilité du xénon : Modèle de Booth a Hypothèses du modèle : Fraction relâchée Modèle permettant, à partir de mesures de relâchement, de déduire un coefficient de diffusion : Temps Grain sphérique de rayon a constant, Pas de ségrégation aux joints de grains, La diffusion est le seul mécanisme pris en compte par le modèle. Mercredi 7 décembre 2011 B. Marchand, JRJC 9/26

Objectifs et mode opératoire de la thèse Etudier le comportement du Xe dans UO 2 Étude thermique Étude sous irradiation Comment introduire artificiellement le xénon? Réponse : L’implantation ionique Recuit dans des fours à haute température (de 1400°C à 1600°C) Comment simuler l’impact des produits de fissions ? Réponse : Irradiation avec des ions Comment analyser les modification des profils? Réponses : En faisant de la profilométrie concentration 3 mécanismes possibles décrits par l’équation de Fick : Diffusion Transport Relâchement profondeur Mercredi 7 décembre 2011 B. Marchand, JRJC 10/26

PROTOCOLE EXPÉRIMENTAL Protocole expérimental Préparation des échantillons Implantation ionique Interactions des produits de fission avec le combustible L’irradiation Traitement des données SIMS

Protocole expérimental Échantillons Polissage 2 tailles de grains : 8µm (lot P), 25µm (lot G) (Fournis par FBFC) Recuit des défauts de polissage (1600°C sous Ar+2%H 2) Implantation de 136 Xe à 800 ke. V (Rp = 140 nm) : 1 x 1015 et 1 x 1016 at. cm-2 Mercredi 7 décembre 2011 B. Marchand, JRJC 12/26

Implantation ionique Profil de concentration de xénon implanté à 1016 at. cm-2 à 800 ke. V de forme quasi gaussienne Profil de dpa créés par l’implantation avant le maximum du profil de concentration Deux fluences : de 4 GWj/t. U - 1016 at. cm-2 �maximum de concentration ~1 % at. �taux de combustion de 40 GWj/t. U (~3 ans en réacteur) Mercredi 7 décembre 2011 B. Marchand, JRJC 13/26

Protocole expérimental Échantillons 2 tailles de grains : 8µm (lot P), 25µm (lot G) Polissage (Fourni par FBFC) Recuit des défauts de polissage (1600°C sous Ar+2%H 2) Irradiation : RT, 600°C et 950°C avec Implantation de 136 Xe à 800 ke. V (Rp = 140 nm) : 1 x 1015 et 1 x 1016 at. cm-2 Iode 200 Me. V Fluence : 1 x 1015 at. /cm² ou Argon 800 ke. V Fluence : 3, 5 x 1016 at. /cm² 1 semaine d’irradiation en juin 2011 En cours de réalisation Mercredi 7 décembre 2011 B. Marchand, JRJC 14/26

Interactions des produits de fission avec le combustible Irradiation avec des ions Iode de 200 Me. V (simulation des produits de fission de haute énergie) Iode de 200 Me. V Irradiation avec des ions Argon de 800 ke. V (simulation des produits de fission en fin de parcours) Argon de 800 ke. V

Protocole expérimental Échantillons 2 tailles de grains : 8µm (lot P), 25µm (lot G) Polissage (Fourni par FBFC) Irradiation : RT, 600°C et 950°C avec Iode 200 Me. V Fluence : 1 x 1015 at. /cm² Recuit des défauts de polissage (1600°C sous Ar+2%H 2) Implantation de 136 Xe à 800 ke. V (Rp = 140 nm) : 1 x 1015 et 1 x 1016 at. cm-2 Analyses SIMS (profilométrie du xénon dans UO 2) ou Argon 800 ke. V Fluence : 3, 5 x 1016 at. /cm² Mercredi 7 décembre 2011 B. Marchand, JRJC 16/26

Analyse SIMS: faisceau primaire 2 sources d’ions primaires : O 2+/O 2 - Cs- Faisceau secondaire (issu de l’échantillon) Analyses réalisées à l’Ecole des Mines de Paris à Fontainebleau en collaboration avec Louis Raimbault Faisceau primaire (sert à l’abrasion des échantillons) Mercredi 7 décembre 2011 B. Marchand, JRJC 17/26

SIMS : l’abrasion ionique U=4500 V + - + - - - - + - + - Mercredi 7 décembre 2011 - - - B. Marchand, JRJC 18/26 O 2 + - - - - + + - Surface + - U 4+ Xe + + + - - - O 2 - + + - - -

Analyse SIMS: faisceau secondaire 2 sources d’ions primaires : O 2+/O 2 - Cs. Spectromètre de masse permettant la transmission d’un rapport m/z Mercredi 7 décembre 2011 B. Marchand, JRJC 19/26

Traitement des données SIMS Données SIMS : nombre de coups en fonction du temps Mesure de la profondeur finale du cratère par interférométrie Mise en place d’un programme de traitement des données prenant en compte les différentes vitesses d’abrasion.

RÉSULTATS Résultats Échantillons à petits grains implantés à 1016 Xe/cm² irradiés avec de l’argon de 800 ke. V Échantillons à gros grains implantés à 1016 Xe/cm² irradiés avec de l’iode à 200 Me. V Échantillons à petits grains implantés à 1015 Xe/cm² irradiés avec de l’iode à 200 Me. V

Échantillons à petits grains implantés à 1016 Xe/cm² irradiés avec de l’argon de 800 ke. V Pas de modification lors de l’irradiation à 25°C Mercredi 7 décembre 2011 B. Marchand, JRJC 22/26

Échantillons à gros grains implantés à 1016 Xe/cm² irradiés avec de l’iode à 200 Me. V Échantillons irradiés à trois températures : 25°C, 600°C et 950°C Pas de modification lors de l’irradiation à 25°C et 600°C Léger relâchement observé lors de l’irradiation à 950°C (relâchement ~8%) Mercredi 7 décembre 2011 B. Marchand, JRJC 23/26

Échantillons à petits grains implantés à 1015 Xe/cm² irradiés avec de l’iodes à 200 Me. V Échantillons irradiés à deux températures : 600°C et 950°C Léger relâchement à 950°C Relâchement important au maximum du profil pour l’irradiation à 600°C (près de 40%) ? ? ? Mercredi 7 décembre 2011 B. Marchand, JRJC 24/26

CONCLUSION SUR LA MOBILITÉ DU XÉNON DANS UO 2 SOUS IRRADIATION ET PERSPECTIVES Pas de diffusion Pas de transport relâchement sous certaines conditions : § irradiation Iode 200 Me. V à 950°C gros grains implanté 1016 Xe/cm² §irradiation Iode 200 Me. V à 600°C petits grains implanté 1015 Xe/cm² ØInfluence de la taille de grain et/ou de la fluence d’implantation. Nouvelle irradiation au tandem d’Orsay pour découpler les paramètres. Analyses microstructurales complémentaires (vérification de la présence de bulles, analyses défauts) Comparaison avec les résultats des irradiations aux ions Argon sous les mêmes conditions de température.

MERCI DE VOTRE TTENTION