Dynamique lente des systmes magntiques dsordonns Vincent Dupuis

Dynamique lente des systèmes magnétiques désordonnés Vincent Dupuis Service de Physique de l’Etat Condensé CEA Saclay Directeur de thèse : Eric VINCENT Collaborations : M. Alba, F. Bert , J. -P. Bouchaud, J. Hammann, L. Le Pape H. Aruga-Katori , A. Ito , J. E. Greedan, M. Sasaki, A. S. Wills

Plan de l’exposé n Introduction n Instrumentation n Verres - Mesures de spin n Ferromagnétiques désordonnés n Systèmes frustrés sans désordre n Conclusion – Perspectives

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Dynamique lente et vieillissement Les matériaux vitreux sont partout ! Ex. : verres structuraux, polymères, gels, pâtes, colloïdes, ferromagnétiques désordonnés, ferroélectriques désordonnés, matière de vortex… Un point commun : systèmes hors équilibre VIEILLISSEMENT : les mesures dépendent de l’histoire du matériau Pourquoi étudier le vieillissement ? Phénomène courant mais mal compris ! Pourquoi les systèmes magnétiques ? Plus simples à modéliser : physique statistique Capteurs très sensibles : utilisation de SQUIDs Un modèle : verre de spin Systèmes magnétiques frustrés et désordonnés

Le vieillissement dans les verres de spin 80’ Uppsala (Lundgren, Nordblad) Saclay (Hammann, Ocio, Alba, Vincent) Aimantation thermorémanente tw : temps d’attente t : temps d’observation Susceptibilité alternative Dynamique non stationnaire : (t, tw) , ( , tw) bien décrite par des lois d’échelle : t/tw (dc) et tw (ac)

Autres exemples Réponse diélectrique d’un liquide surfondu glycérol Leheny et al. (1998) Réponse mécanique d’un polymère PVC Struik (1978) ~ mêmes lois d’échelle que dans les verres de spin : t, t/tw

Quelques approches théoriques n Approches microscopiques – Edwards et Anderson (1975) dynamique : simulations numériques – Sherrington et Kirkpatrick (1975) Jij aléatoires dynamique : Cugliandolo, Kurchan (1994) n Approches phénoménologiques – Modèles dans l’espace des phases : vieillissement = évolution dans un paysage d’énergie libre complexe (Bouchaud, Orbach) – Modèles dans l’espace réel : vieillissement = croissance de domaines (Fisher et Huse, Koper et Hilhorst)

Questions Effet de la température : peut-on accélérer le vieillissement ? n Quelles conséquences pour la description du vieillissement ? n « Universalité » ? n Etude des propriétés de dynamique lente de systèmes magnétiques exemples

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Instrumentation - Mesures Magnétomètre à SQUID Cryogenic. Ltd S 600 • cryogénie 4 He pompé • détection SQUID z ech SQUID rf gradiomètre du 2 nd ordre Q circuit rf résonant V Mesure d. c. : Mz déplacement de l’échantillon dans le gradiomètre Mesure a. c. : ( ) = ’( ) + i ’’( ) échantillon fixe + détection synchrone

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Effet des variations de température sur le vieillissement Cycle négatif de température (cas d’un grand T) Cd. Cr 1. 7 In 0. 3 S 4 ’’ [a. u. ] Tg=16. 7 K T = 12 K T- T= 10 K T = 12 K temps [min] Lefloch et al. (1992) T : rajeunissement, relance de la relaxation T : mémoire, pas d’effet du temps passé à T- T

Rajeunissement et mémoire multiples Combien de vieillissements peut-on mémoriser dans un verre de spin ? T rajeunissement T mémoire

Interprétations des effets de rajeunissement et de mémoire ESPACE DES PHASES ESPACE REEL organisation hiérarchique des états métastables en fonction de T chaos en température : état d ’équilibre T état d’équilibre à T- T Bray et Moore (1987), Fisher et Huse (1988) T T mémoire rajeunissement T- T LT LT- T<< LT LT- T Yoshino, Lemaître, Bouchaud (2001) Plus quantitativement : Bouchaud et Dean (1995) Sasaki et Nemoto (2000) Miyashita, Vincent (2001) : T Jijeff MEMOIRES MULTIPLES hiérarchie d’échelles de longueurs MODELES MICROSCOPIQUES : SIMULATIONS ? EA 3 d : ni rajeunissement, ni mémoire, ni chaos en température (Takayama, Picco, Ricci (1999 -2001)) EA 4 d : rajeunissement et mémoire SANS CHAOS EN TEMPERATURE (Berthier, Bouchaud (2002)) le chaos ne semble pas nécessaire, la hiérarchie oui !

Effets de rajeunissement et de mémoire dans un verre de spin Ising Heisenberg Ising Effets de rajeunissement et de mémoire moins marqués dans Ising que dans Heisenberg

Analyse quantitative Petits cycles négatifs de température Fe 0. 5 Mn 0. 5 Ti. O 3 t 2 à T- T teff à T Evolution de teff en fonction de T Fe 0. 5 Mn 0. 5 Ti. O 3 (Fe. Ni)PBAl Au: Fe 8% Cd. Cr 1. 7 In 0. 3 S 4 Ag: Mn 2. 7% anisotropie Ising Heisenberg Echantillons : Ising acti vati on T=0. 7 Tg (TRM data) Heisenberg verre de spin Ising verre de spin Heisenberg ? (Kawamura, Petit, Campbell) the rmi q ue

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Le système Cd. Cr 2 x. In 2 -2 x. S 4 Système : Cd. Cr 2 x. In 2 -2 x. S 4 Structure : spinelle Diagramme de phase Interactions contradictoires: F premiers voisins AF voisins plus éloignés H ~ 10 Oe Echantillons : (M. Noguès) x = 0. 85, 0. 90, 0. 95 et 1. 00 Caractérisation par diffraction de neutrons pics de Bragg magnétiques, aimantation spontanée. . . Alba, Pouget (1993) Aimantations FC et ZFC

Effets de rajeunissement et de mémoire dans un ferromagnétique désordonné ? Procédure expérimentale Cd. Cr 2 x. In 2 -2 x. S 4 , x = 0. 95 (Tc ~ 70 K) région ferromagnétique T rajeunissement T mémoire : si courte évolution à basse température Effets de type verre de spin ~ parois de domaines(régions frustrées)

Un mécanisme sans chaos en température pour le rajeunissement et la mémoire Reconformations d’une paroi de domaine piégée T Problème proche de celui du verre de spin (Balents, Bouchaud, Mézard (1996)) T L* T T L > L*T : gelé temps LT(tw 1) LT(tw 2>tw 1) L < L*T : équilibre L* T T T- T , L*T- T << L*T T - T gel de la conformation à L*T = MEMOIRE L*T- T mise hors équilibre à L*T- T = RAJEUNISSEMENT Bouchaud (2000) Ferromagnétique désordonné : reconformations des parois + croissance des domaines Explique aussi les expériences sur les ferroélectriques désordonnés (Doussineau, Levelut) Verre de spin : dynamique de parois uniquement ? Nature des parois ? ~ Excitations à grande échelle de faible énergie : éponges (Houdayer, Martin, Krzakala) ?

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Frustration sans désordre Rôle de la frustration, du désordre ? 2 exemples de systèmes frustrés sans désordre avec une phase vitreuse kagomé (2 d) pyrochlore (3 d) spins d’Heisenberg interactions AF (H 3 O)Fe 3(OH)6(SO 4)2 Y 2 Mo 2 O 7 Tg ~ 18 K << CW ~ 1200 K Tg ~ 21 K << CW ~ 300 K Comportement critique : ( ) + SR + Mössbauer (Dupuis, Bonville (2002)) Divergence critique de la susceptibilité non linéaire (Gingras et al. (1997))

Vieillissement isotherme Relaxations d’aimantation thermorémanente à 0. 7 Tg (H 3 O)Fe 3(OH)6(SO 4)2 kagomé Y 2 Mo 2 O 7 pyrochlore Même comportement d’échelle que dans les verres de spin ~ t/tw

Effet des variations de température sur le vieillissement Effet mémoire sur l’aimantation ZFC kagomé (H 3 O)Fe 3(OH)6(SO 4)2 Creux de mémoire très étalés ! verre de spin pyrochlore Y 2 Mo 2 O 7 Creux de mémoire assez bien marqués

Effet des variations de température sur le vieillissement Cycles négatifs de température (H 3 O)Fe 3(OH)6(SO 4)2 Y 2 Mo 2 O 7 t 2 à T- T teff à T T=0. 7 Tg (TRM data) Y 2 Mo 2 O 7 : ~ verre de spin Ising (H 3 O)Fe 3(OH)6(SO 4)2 : comportement original ~ insensible aux T !

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Conclusion - Perspectives Effet des variations de température sur le vieillissement T RAJEUNISSEMENT et pourtant MEMOIRE T Interprétation ? ESPACE DES PHASES hiérarchie des états métastables en fonction de T croissance de domaine + chaos en température ? ESPACE REEL ? ordre différent à différentes températures (domaines dans les domaines) reconformations de parois piégées ? (~ ferro désordonné) hiérarchie d’échelles de longueurs imbriquées Mémoire si forte séparation des échelles de longueur (LT- T << LT) Universalité ? Verre de spin Ising Verre de spin Heisenberg Le désordre est-il nécessaire ? pyrochlore (3 d) : ~ verre de spin kagomé (2 d) : verre de spin (insensible aux T) autres exemples ? SCGO (bicouche kagomé) ~ verre de spin

Rajeunissement et mémoire dans d’autres systèmes vitreux Polymères REFROIDISSEMENT Ex. : PMMA Bellon, Cilliberto, Laroche (2000) RECHAUFFEMENT accumulation du vieillissement d ’une température à l ’autre Effets types verre de spin Même phénoménologie dans ferroélectriques désordonnés, gélatine

Effet de la vitesse de refroidissement Procédure expérimentale

Effet de la vitesse de refroidissement