Desintegration radioactive Characterisation dun lment Nombre de protons

Desintegration radioactive - Characterisation d‘un élément Nombre de protons ( = nombre atomique) => spécifique pour un élément p. ex. le carbone a 6 protons Nombre de protons plus neutrons => specifique pour un isotope d‘un élément. p. ex. le carbone peut avoir entre 3 et 10 neutrons, c. à. d. il existe huit isotopes de carbone, dont ceux avec 6, 7 et 8 neutrons sont les plus fréquents. protons + neutrons 12 protons - C 6 Concentrations des isotopes les plus importants d‘uranium (à ce jour): U: 0. 7204%, 234 U: 0. 0057% 238 U: 99. 274%, - Pas tous les isotopes sont stables. Surtout les éléments lourds ont des noyaux instables, qui se transforment spontanément en noyaux plus légers. Ces transformations sont accompagnées par l‘émissions de divers particules appelées radioactivité. - Types de réactions de désintégration : Type radiation émise Desintegration Fission spontanée Capture d‘électrons Desintégration �/- noyaux d‘hélium, photons voir en bas photons, neutrino positrons ou electrons, photons, neutrino différence en masse atomique - 4 0 0 différence en nombre atomique - 2 -1 ± 1 235

Tableau d‘isotopes I Représentation des noyaux connus dans un graphe Z (nombre atomique) et N (nombre de neutrons). Le diagramme ne contient pas tous les noyaux radioactifs à courte durée de (d’après Holden and Walker, 1972)

Tableau des isotopes II Détail du tableau des isotopes

Tableau des isotopes III Les isotopes de l’étain (Zn = 50). Les isotopes stables sont indiqués par leur concentration en % poids. Les isotopes instables sont indiqués par leur demi-vie exprimée en années (y), jours (d), minutes (m), ou seconds (s) (d’après Holden et Walker, 1972)

Désintgration - � Exemple: 238 U - Emission d‘un noyau d‘ hélium d‘un noyau d‘ uranium 238 4 U 92 2 He + 10 - 20 nm 1000 nm 234 Th 90 234 Th 238 U - Activée par des photons - Noyau d‘hélium: capte des électrons et devient un atome neutre=> gaz - Conservation de l‘ impulsion => le noyau de thorium résultant de l‘émission de la particule alpha est accéléré dans la direction opposée - Distance de déplacement: noyau de thorium: 10 - 20 nm, particule- �: 1000 nm - Plusieurs centaines d‘atomes sont déplacés par le noyau de thorium, ce qui détruit la périodicité du cristal => amorphisation. Amorphisation totale: métamictisation

Désintegration �- (négatif) Pendant une désintegration �- (négatif), un neutron du noyeau se désintègre en un proton et un électron. Le nouveau noyau est positioné une rangée plus haute et une colonne à gauche de l’atome parent dans le tableau des isotopes. 14 6 C 14 7 N + e- + Z = 7 Z augmente d’une unité Z = 6 N baisse d’une unité N = 7 N = 8

Désintegration �+ (positive) Pendant une désintegration �+ (positive), un proton du noyeau se désintègre en un neutron et un positron. Le nouveau noyau est positioné une rangée plus basse et une colonne à droite de l’atome parent dans le tableau des isotopes. 22 22 Na 11 10 Ne+ e+ + Capture électronique Pendant une capture électronique, un proton du noyeau absorbe un électron situé sur une couche électronique de l’ato, e et un positron. Le nouveau noyau est positioné une rangée plus basse et une colonne à droite de l’atome parent dans le tableau des isotopes. s 81 36 Kr + e- 81 35 Br +

Fission spontanée Exemple: 139 Energie emise: ≈ 200 Mev la plus grande partie en énergie cinétique des noyaux soeur U 235 I 140 95 I Y 94 Zr �� n Le noyau parent se désintègre spontanément en deux (rarement trois) noyaux soeur de tailles inégales sous emission simultanée de neutrons et photons. Les noyaux soeur sont souvent instables et se désintègrent selon le processus et/ou . - Distribution des poids des noyaux soeur stables à la fin de la désintégration spontanée des isotopes d‘uranium. La fission est la plus part du temps asymétrique c. à. d. les noyaux soeur stables ont des masses atomiques différentes. Les deux maxima de la distribution sont situés vers les masses 90 and 130. Conc. de noyaux soeur - n 101 100 10 -1 10 -2 10 -3 80 120 160 Masse atomique (d’après Kathren, 1984)

Fission induite La désintégration par fission peut aussi être induite par des neutrons dont l’énergie est dans une fourchette bien définie (neutrons thermiques). Durant la fission induite, des neutrons sont émis qui peuvent induire de nouvelles désintégrations Noyau soeur n n 235 U n n

Réaction en chaîne Si au moins un neutron émis par la fission d’un atôme de 235 U et ayant la bonne énergie rentre en collision avec un autre noyau de 235 U, le processus de fission est soutenu. On parle d’une réaction en chaîne. Cette dernière dépend de la concentration de 235 U. La concentration minimale est appelée masse “critique”. (ca. 3 wt%235 U = ca 4 fois la concentration dans de l’uranium naturel à ce jours). Cette concentration peut être abaissée si on freine les neutrons émis durant la fission par un modérateur p. ex. par la présence d’eau. La probabilité d’induire une fission est inversément proportionelle à l’énergie cinétique de ce dernier. Pour stopper la réaction en chaîne on doit introduire un matériau absorbant des neutrons p. ex. des alliages Ag-In-Cd, des matériaux contenant du bor ou de l’hafnium. La fission en chaîne produit des noyaux intermédiaires, qui sont à leur tour hautement radioactif. Leur désintégration produit de nouveau de l’énergie. Certaines désintégrations sont accompagnées par l’emission de neutrons qui peuvent contribués à la réaction en chaîne.

Minéraux contenant de l‘uranium Il y a plus de 200 minéraux, qui contiennent de l’uranium comme élément majeur de leur stoichiométrie. L’uranium y est présent soit en état réduit c. à. d U 4+ ou oxydé U 6+. L’uraninite, UO 2, est le minéral uranifère le plus important (minérais d’uranium majeur). Il y a une riche variété de minéraux (carbonates, arsenates, phosphates etc. ) contenant de l’uranium hexavalent. Ces derniers sont souvent former par altération d’urnaninite sous conditions oxidantes. Ils montrent souvent des couleurs très intenses. L’uranium substitue souvent des autre cations (quadrivalent) avec des rayons ioniques entre 0. 8 et 1Å p. ex. le zirconium dans le zircon, ou des terres rares dans l’allanite, un minéral du groupes des épidotes, et la monazite, Ce. PO 4. Cuprosklodowskite. Cu[(UO 2)(Si. O 2 OH)]2 • 6(H 2 O) - Musonoi mine, Katanga, Democratic Republic of Congo. 9 cm tall x 9 cm wide. Boltwoodite KH(UO 2)(Si. O 4) • 1. 5(H 2 O) Rossing, Namibia, fibres longs de 4 mm

Réacteur à eau pressurisée (REP) Dans un réacteur à eau préssurisée, la réaction en chaîne chauffe l’eau dans le circuit de refroidissement primaire. La pression de 160 atm maintenu dans ce circuit prévient l’évaporation de l’eau. La chaleur est transmise dans un échangeur de chaleur à un deuxième circuit opérée à plus basse pression. La chaleur vaporise l’eau dans le circuit secondaire. La vapeur est utilisée pour faire tourner une turbine couplé à un générateur électrique. La vapeur est refroidie est condensée par le passage dans un échangeur de chaleur, qui transfère la chaleur à un troisième circuit d’eau.

Réacteur à eau bouillante (REB) Dans ce type de réacteur il y a seulement un seul circuit d’eau, qui est maintenu à une pression nettement plus basse que dans le circuit primaire d’un réacteur xxxx. Sous cette pression l’eau s’évapore à 285°C. Après avoir passé dans la turbine, la chaleur residuelle est transférée par un échangeur de chaleur à un circuit de refroissement. Avant l’accident de Fukushima , la probabilité d’un incident majeur dans le coeur du réacteur a été évalué entre 10− 4 et 10− 7/an. Cet probabilité devra être revu (Tschernobyl, Fukushima = deux accident en moins de 100 années).

Contrôle d‘un réacteur nucléaire Le modérateur est une substance qui réduit la vitesse des neutrons primaires et qui augmente le taux de fission (H 2 O dans tous les REPs, graphite à Tschernobyl). Pour stopper la réaction en chaîne des barres absorbantes sont abaissées dans le réacteur.

Réacteur nucléaire naturel: Oklo En Mai 1972 dans l’usine d’enrichissement d’uranium à Pierrelatte, France, une analyse de spectrométrie de masse d’un échantillon de minérai d’uranium de la mine d’Oklo au Gabon montrait un taux de 235 U anormal c. à. d 0. 7171% vs 0. 7202%, qui est le taux de 235 U dans de l’uranium naturel à ce jours. Pour empécher la déviation de matériau fissile à des fins non-autorisées (armement, terrorisme), toute déviation de composition isotopique doit être expliquée au près de l’IAEA. Dans le cas d’Oklo, la seule explication était, qu’une réaction en chaîne naturel avait eu lieu il y a à peu près 2 milliards d’années. Plus tard d’autre réacteur naturels ont été trouvés dans la région. Les conditions nécessaires pour une réaction en chaîne soutenu ont été réuni quand le gîsement, ayant eu une 235 concentration de U critique à ce moment, a été inondé. L’eau fonctionnait comme modérateur. Le réacteur avait fonctionnait pendant plusieurs centaines de milliers d’années. Il est remarquable de constater, que les produits de la fission n’ont migrés quelques centimètres jusqu’à aujourdhui. Géologie du réacteur nucléaire naturel d’Oklo. Le facteurs clef qui rendait la réaction en chaîne possible étaient la concentration de 235 U était de 3% et la présence d’un modérateur c. à. d. l’eua contenu dans les grès. Avec une concentration actuel de 0. 7%, un gisement d’uranium actuel ne peut plus devenir critique. www. wikipedia. org

Noyaux radioactifs naturels Présent dans Graphite, carbonates, matières organiques Feldspaths, amphiboles, mica Mica Grenat, monazite Grenat Zircon Uraninite, zircon, monazite, allanite, apatite

Chaîne de désintegration de 238 U

Traces de fission - Conservation de l‘impulse dans le processus de fission => les deux noyaux soeur sont accélérés dans des directions opposées. Longeur de trajectoire jusqu‘à l‘arrêt: 10 m 7 m 72 Kr stable daughter 112 Ba 238 U intermediate unstable nuclei Dépôt d‘énergie, „processus de freinage“: - Collisions nucléaires avec des noyaux d‘atômes du minéral hôte. Seulement important à basse vitesse c. à. d au bout de la trajectoire. - Ionisation des atomes du mineral hôte. Ces derniers deviennent chargées et se repoussent mutuellement créant ainsi une zone de basse densité.

Mécanismes de formation de trace Rechauffement Ionisation + + e- + + ++ + + Equilibrage rapide des charges = métaux ++ e ++ + + ++ ++ ++ + + ++ - Equilibrage lent des charge = Matériaux ioniques ++ ++ e- e + ++ + e + + + ee+++ ++ e ++ ++ e+ + e- e-++ ++ + + e- + - Creation de phonons (radiation thermique par la de-exictation d‘electrons et le freinage de noyaux de fission. + Traces discontinues charactérisé par des lacunes et des atomes interstitiels. Typique pour des métaux. Traces continues consistant de zones tubulaires continues à faible densité d‘atômes. Typique pour des matériaux isolant Traces continues caractérisés par une structure désordonnée (amorphe).

Traces de fission dans l‘apatite L‘uranium peut facilement remplacer le calcium dans la structure de l‘apatite. L‘apatite contient donc toujours une certaine quantité d‘uranium. La désintégration par fission de ces derniers est accompagné par la formation de traces de fission. Ces dernières sont effacées lorsque la température grimpe au dessus de ca. 120°C. Le nombre de traces (normalisé par rapport à la concentration d‘uranium) est donc proportionel au temps écoulé depuis que la température des environs de l‘apatite est passée en dessous de 120°. La densité de traces dans des échantillons pris à différents altitudes peuvent être utilisée pour estimé la vitese d‘exhumation. Apatie du Taylor Peak, Montagnes Transantartiques Concentration d‘éléments fissiles U: 140. 0 ± 10. 0 ppm Th: 15. 0 ± 3. 0 ppm Distribution d‘uranium: A: 100 ppm B: 150 - 200 ppm C: 103 - 105 ppm “Hotspots” Dose de radiation moyenne: 1. 03 ´ 1014 a-decay/mg Lame mince de l‘échantillon qui a été exposée à un flux de neutrons pour induire la fission de tous les noyaux 235 U. La lame a été traîtée à lacide pour rendre visible les traces de fission B A

Apatite L’apatite est le minéral phosphaté le plus fréquent. Elle est présente comme minéral accéssoire dans tous les types de roche. F Chimie cristalline: Stoichiometrie: Ca 5 (PO 4)3 (F, OH, Cl) Plusieurs %poids d’uranium peuvent remplacé le calcium dans la structure. Structure: hexagonal, P 63 /m PO 4 Structure d’apatite projetée le long de l’axe c Ca

Nature des traces de fission dans l apatite I Image TEM -image de l‘apatite du Taylor Peak. A, B: zones avec des sections à travers des traces de fission

Fission tracks in apatite 15 nm Section à travers des traces de fission dans l’apatite. Les points blancs correspondent à des colonnes de calcium dans la structure de l’apatite. L’intérieur de la trace semble être vide, on voit le contraste correspondant au substrat (carbone amorphe) 100 um Trace de fission segmentée (flèche)

Métamictisation Au bout de leur trajectoire les fragments de fissions et les particules alpha déplacent des centaines d’atomes de la matrice, rendant cette dernières amorphe. Dans des vieux cristaux avec une concentration élevée d’éléments fissiles, les zones amorphes vont se chevaucher rendant le cristal entier amophe. Image TEM à haute résolutionde zones metamictes, qui se chevauchent. Trace- Zone metamicte riche en U Zone partiellement metamicte

Halo pléochroïque Des inclusions de minéraux très riches en uranium sont souvent entouré de halo pléochroiïque dans le minéral hôte i. e. une auréole irisée sous illumination non-polarisante et isotrope sous illumination polarisée. Le matériau dans le halo a été métamictisé par la radiation alpha provenant de l’inclusion uranifère. Halo isotrope autour d’une inclusion de zircon dans une biotite.

Loi de désintégration I Datation de minéraux - Le taux de désintégration est donné par: N 0 N(t) = N 0 exp( - t ) N(t) �� constante de désintégration N(t) : nombre de radionuclides au temps t N 0 : nombre de radionuclides au temps t = 0 N 1/2 N 0 = D(t) + D 0 + N(t) D(t) : nombre de noyaux soeur au temps t D 0 : nombre de noyaux soeur déjà existant t = 0 au temps - temps pour que la moitié des radionuclides présent au temps t=0 se désinrègrent N(t) = 1/2 N 0 => demi vie - Exemples de demi-vie 235 U : désintégration �: fission spontanée: 7. 13 x 108 y 3. 5 x 1017 y 238 U : désintégration �: fission spontanée: 4. 468 x 109 y 8. 19 x 1015 y t 1/2 t 1/4 t 1/8 t

Loi de désintégration II désintégration de 10 g de 90 Sr